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[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.20, 23-47, by J-STAGE]
<Title:> First-Principles Calculations of Stability, Electronic Structure, and Sorption Properties of Nanoparticle Systems
<Author(s):> Gerardo VALADEZ HUERTA, Yusuke NANBA, Nor Diana Binti ZULKIFLI, David Samuel RIVERA ROCABADO, Takayoshi ISHIMOTO, Michihisa KOYAMA
<Corresponding author E-Mill:> koyama_michihisa(at)shinshu-u.ac.jp
<Abstract:> Nanoparticles have a wide range of applications as catalysts. Their catalytic and electronic properties differ from those of materials with flat surfaces and bulk materials. First-principles calculations of real system nanoparticles, which use nanoparticle models based on real shapes extracted from experimental observations, are essential for studying these properties to facilitate the computational design of new catalysts. In this article, we review first-principles studies of models of real systems of monometallic, bimetallic, and supported nanoparticles. The stability, electronic structure, hydrogen absorption behavior, and small molecule adsorption behavior are reviewed, and advances in first-principles calculations of real system nanoparticles are presented. Further, a combination of machine learning and first-principles studies is also considered. Future perspectives are discussed on the basis of these examples.
<Keywords:> Density functional theory, Real system structure, Nanoparticle, Machine learning
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/20/2/20_2021-0028/_article/-char/ja/

[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.20, 48-59, by J-STAGE]
<Title:> 分割統治量子化学計算におけるバッファ領域決定の自動化
<Author(s):> 小林　正人, 藤森　俊和, 武次　徹也
<Corresponding author E-Mill:> k-masato(at)sci.hokudai.ac.jp
<Abstract:> 本稿では，著者らが開発してきた大規模量子化学計算手法である分割統治（DC）法において，バッファ領域を自動的に決定する手法について述べる．バッファ領域は，DC法の近似に伴い導入される誤差に直接関係し，その選択はエネルギー精度を決める要である．繰り返し計算であるDC Hartree-Fock法では，二層の階層構造を持つバッファ領域を用いる．外側バッファ領域の各原子からのエネルギー寄与を概算し，エネルギー閾値に基づいてバッファ領域をその方向に拡大すべきか否かを判断することで，バッファ領域を徐々に拡大していく．一方，繰り返し計算ではない2次M ller-Plesset摂動計算に対するDC法では，元のバッファ領域内の各原子に対してエネルギー寄与を概算し，与えられたエネルギー閾値以上の寄与を持つ原子のみをバッファ領域に残す．いずれの手法も，エネルギーに基づく1つの閾値だけをパラメータとして，ほぼ一定の精度でエネルギーを計算できることを実証した．
<Keywords:> Large-scale quantum chemical method, self-consistent field calculation, second-order M ller-Plesset perturbation (MP2) calculation, accuracy control
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/20/2/20_2021-0025/_article/-char/ja/

[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.20, 60-70, by J-STAGE]
<Title:> Fisher Discriminant Orthogonal Decompositionの高速化
<Author(s):> 吉村　季織, 高柳　正夫
<Corresponding author E-Mill:> yosimura(at)cc.tuat.ac.jp
<Abstract:> Fisher Discriminant Orthogonal Decomposition (FDOD)は，Fisher Discriminant Analysis (FDA)に正則化係数と直交分解を適用した判別分析法である．これにより，多変量データの判別分析において過学習を回避すること，グループ数以上の判別軸を求めることが可能になった．しかし，FDODは計算時間やメモリを多く消費する方法である．そこで，分析データを特異値分解して冗長データを取り除くことで，計算時間やメモリを節約する方法，Fast Fisher Discriminant Orthogonal Decomposition (FFDOD)を開発した．7054波数のデータからなる6種のセルロール系繊維の赤外級数スペクトル275個にFFDODを適用した場合，FDODと比較して約1/84の計算時間となった．特異値分解の計算を除外すると，約1/290と顕著な高速化が実現できた．また，FFDODとFDODの結果を比較することとで，計算精度においても同等であることが示された．
<Keywords:> discriminant analysis, Fisher Discriminant Analysis, regularization coefficient, singular value decomposition, orthogonal decomposition
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/20/2/20_2021-0027/_article/-char/ja/

[Advanced Published online Journal of Computer Chemistry, Japan, by J-STAGE]
<Title:> First-Principles Calculations of Stability, Electronic Structure, and Sorption Properties of Nanoparticle Systems
<Author(s):> Gerardo VALADEZ HUERTA, Yusuke NANBA, Nor Diana Binti ZULKIFLI, David Samuel RIVERA ROCABADO, Takayoshi ISHIMOTO, Michihisa KOYAMA
<Corresponding author E-Mill:> koyama_michihisa(at)shinshu-u.ac.jp
<Abstract:> Nanoparticles have a wide range of applications as catalysts. Their catalytic and electronic properties differ from those of materials with flat surfaces and bulk materials. First-principles calculations of real system nanoparticles, which use nanoparticle models based on real shapes extracted from experimental observations, are essential for studying these properties to facilitate the computational design of new catalysts. In this article, we review first-principles studies of models of real systems of monometallic, bimetallic, and supported nanoparticles. The stability, electronic structure, hydrogen absorption behavior, and small molecule adsorption behavior are reviewed, and advances in first-principles calculations of real system nanoparticles are presented. Further, a combination of machine learning and first-principles studies is also considered. Future perspectives are discussed on the basis of these examples.
<Keywords:> Density functional theory, Real system structure, Nanoparticle, Machine learning
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/advpub/0/advpub_2021-0028/_article/-char/ja/

[Advanced Published online Journal of Computer Chemistry, Japan, by J-STAGE]
<Title:> Constructing Regression Models with High Prediction Accuracy and Interpretability Based on Decision Tree and Random Forests
<Author(s):> Naoto SHIMIZU, Hiromasa KANEKO
<Corresponding author E-Mill:> hkaneko(at)meiji.ac.jp
<Abstract:> Models for predicting properties/activities of materials based on machine learning can lead to the discovery of new mechanisms underlying properties/activities of materials. However, methods for constructing models that exhibit both high prediction accuracy and interpretability remain a work in progress because the prediction accuracy and interpretability exhibit a trade-off relationship. In this study, we propose a new model-construction method that combines decision tree (DT) with random forests (RF); which we therefore call DT-RF. In DT-RF, the datasets to be analyzed are divided by a DT model, and RF models are constructed for each subdataset. This enables global interpretation of the data based on the DT model, while the RT models improve the prediction accuracy and enable local interpretations. Case studies were performed using three datasets, namely, those containing data on the boiling point of compounds, their water solubility, and the transition temperature of inorganic superconductors. We examined the proposed method in terms of its validity, prediction accuracy, and interpretability.
<Keywords:> Model interpretability, Predictive ability, Decision tree, Random forests, Regression model
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/advpub/0/advpub_2020-0021/_article/-char/ja/

[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.20, 14-21, by J-STAGE]
<Title:> 熱硬化性樹脂コンポジットにおける物性予測に向けた機械学習モデル構築
<Author(s):> 高原　渉, 小林　優希, 森田　将司, 奥山　浩二郎, 川村　信行
<Corresponding author E-Mill:> takahara.wataru(at)jp.panasonic.com
<Abstract:> 本研究では自社の実験データを用いて，熱硬化性樹脂コンポジットを工業応用する際に重要となる比誘電率(ε)，誘電正接(tanδ)予測に向けた機械学習モデルを構築した．機械学習モデルの構築には近年注目を集めている勾配ブースティング木(GBDT)系のアルゴリズムを含む幅広い手法を採用した．複数の手法にて構築したモデルの中で，Training data setにおける交差検証(Cross-validation)時の決定係数R²_CV > 0.8を満たすモデルを抽出した．更にTraining data set においてRMSE (Root Mean Square Error)及びMAE (Mean Absolute Error)の値が小さく，より定量的な物性予測が可能と考えられるモデルを選択し，Test data setにおける評価を行った．その結果，RMSEやMAEがε及びtanδそれぞれの平均値に対して10^-1 10^-2オーダーで物性予測可能な機械学習モデルが得られた．本結果より，熱硬化性樹脂コンポジットにおいてもMI (Materials Informatics)によるアプローチが有効であり，定量的な特性予測が可能であることを初めて実証した．今後の開発において，本アプローチを用いることで材料開発期間の短縮及び材料開発の促進を期待する．
<Keywords:>
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/20/1/20_2021-0026/_article/-char/ja/

[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.20, 10-13, by J-STAGE]
<Title:> 自己触媒反応機構によるアミノ酸熱重合物のカプセル形成
<Author(s):> 伊藤　俊介, 櫻沢　繁
<Corresponding author E-Mill:> sakura(at)fun.ac.jp
<Abstract:> アミノ酸熱重合物は数種のアミノ酸混合物を熱重合して得られる原始的な高分子である．アミノ酸熱重合物微小球は周囲の環境の変化に応じて外側にカプセルを形成するが，そのメカニズムは明らかになっていない．本研究 では，アミノ酸熱重合物の持つ自己触媒反応的な性質がカプセル形成の要因であるとの仮説を立て，ブラウン動 力学に自己触媒的なクラスター形成機構を組み込み，その検証を試みた．クラスター形成機構を組み込んだ場合， 高密度領域が形成されることが明らかになった．この結果は，高密度領域のクラスターがさらに成長してカプセ ル状の構造を形成することを示唆する．これによって，原始的な高分子であるアミノ酸熱重合物が，生命起源に 寄与したと考えられる物理的区画を形成する機能を持ち，それはアミノ酸熱重合物の自己触媒的会合過程に由来 することが明らかになった．
<Keywords:> Colloid, Self-Organizing System, Origin of life, Compartment Formation, Nonlinearity
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/20/1/20_2020-0027/_article/-char/ja/

[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.19, A21-A24, by J-STAGE]
<Title:> 種々の科学データにおける機械学習を用いた分析の試み
<Author(s):> 奥脇　弘次, 増田　淳希, 柿沼　紗也果, 谷川　貴一, 水野　寛哉, 満野　仁美, 伊藤　雅仁, 藤方　玲衣, 望月　祐志
<Corresponding author E-Mill:> okuwaki(at)rikkyo.ac.jp
<Abstract:> In recent years, there has been progress in the development of machine learning and deep learning technologies in various fields, and a number of software packages have been released that can be implemented. Our research group has attempted to establish analysis methods using machine learning for various scientific data. In this paper, we will report on further developments such as prediction of lipophilicity of molecules, analysis of psalms data using natural language processing, and similarity calculation system of spectrum data.
<Keywords:>
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/19/4/19_2021-0018/_article/-char/ja/

[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.19, 175-177, by J-STAGE]
<Title:> 珍しい塩基触媒による不斉Diels-Alder合成反応のMOシミュレーション解析
<Author(s):> 染川　賢一, 上田　岳彦, 吉留　俊史, 石川　岳志, 錦織　寿
<Corresponding author E-Mill:> somekw(at)voice.ocn.ne.jp
<Abstract:> The reaction process and steric situations of novel basic and chiral catalyst Diels-Alder reactions by Kagan et al. were speculated by IRC of PM7 simulation for the three molecules reactions clearly. The addition reactions of enolic dienes (1) with dienophiles (2) by amines (3) such as (S)-(+)-prolinol / (R)-(-)-prolinol proceeded via lower energy reaction complexes (RC) and transition states (TS) of two steps. The steric shapes by IRC (Figure 2 6) showed the clear interactions between the reaction points, and of OH with amine moieties in the 1 3, 1 3 2 and TS complexes, to give high stereoselective adducts. IRC of some reactions also guesses right the Michael reaction selectivity. The handy PM7 simulation is recommended for usual chemical growth.
<Keywords:> MOPAC2016-PM7, Diels-Alder reaction, Chiral and basic catalyst, Transition state, MO simulation, Reaction complex, IRC
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/19/4/19_2021-0011/_article/-char/ja/

[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.20, 1-9, by J-STAGE]
<Title:> 化合物のAmes予測におけるGraph Convolutional Networkの特徴評価
<Author(s):> 半田　千彰, 小沢　知永, 福澤　薫, 米持　悦生
<Corresponding author E-Mill:> chiaki_handa(at)pharm.kissei.co.jp
<Abstract:> 医薬品候補物質の潜在的な発がん性早期警戒システムであるAmes試験のin silico予測は，創薬研究において重要な予測項目の一つである．in silico予測の一手法である機械学習による予測では，Applicability Domain (AD)という機械学習モデルが本来の性能を発揮できるデータ領域を定義する研究がある．創薬研究においては，学習データと構造類似性が低い医薬品候補化合物の予測を行う場合があり，そのような化合物はAD領域外になる可能性が高く予測精度が低下する傾向がある．本研究では，Ames試験の機械予測モデルを作成し，テストデータとしてAD領域内/外となる確率が高い化合物群をそれぞれ用意して，複数の機械学習手法の予測性能を評価した．人工知能技術の発展により，創薬分野でも注目を集めているGraph Convolutional Network (GCN)と既存の機械学習手法の予測性能を比較した結果，AD領域外となる可能性が高い化合物群の予測性能において，GCNは既存手法より優れていた．
<Keywords:> Keywords Graph Convolutional Network, Machine learning, Ames test, Applicability Domain, Structural similarity
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/20/1/20_2020-0015/_article/-char/ja/