[Published online Journal of Computer Chemistry, Japan Vol.18, 70-77, by J-STAGE]
<Title:> Rh表面におけるNO-CO-O2反応の温度および圧力に対する依存性の理論的解析
<Author(s):> 平井 貴裕, 大越 昌樹, 石川 敦之, 中井 浩巳
<Corresponding author E-Mill:> nakai(at)waseda.jp
<Abstract:> 三元触媒による自動車排ガス浄化反応において，NOxの還元反応の活性や選択性は反応条件に敏感なことが知られている．この反応は，低温あるいは高温条件下，または高O2分圧下で活性が低下する．本研究では，Rh(111)表面におけるNO-CO-O2モデル反応系に対して，密度汎関数理論に基づいて反応速度を解析した．特に，吸着子の表面被覆率を考慮することで，固気平衡に対する温度および圧力の依存性をあらわに取り込んだ．NO還元反応の転化率が温度に対して最大値をとること，温度の上昇に伴ってNO還元反応のメカニズムがN + NO再結合からN + N再結合に変化することを見出した．吸着子の表面被覆率に対する詳細な解析から，N原子の被覆率がNO還元反応の活性および選択性に支配的な因子であることを見出した．
<Keywords:> Three-way catalyst, Rh (rhodium), NO-CO-O??sub??2??/sub?? reaction, Kinetic analysis, Density functional theory
<URL:> https://www.jstage.jst.go.jp/article/jccj/18/1/18_2018-0035/_article/-char/ja/
